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Chuck Bartowski (Zachary Levi), ein nerdiges Computergenie Ende zwanzig, ist zwar nicht dumm, lässt aber jeglichen Ehrgeiz vermissen. Nach Abbruch seines Studiums verkauft er sich weit unter Wert und arbeitet als technischer Service-Experte im Elektronikgroßhandel "Buy More" in Burbank, Kalifornien. Doch dann stiehlt sein alter Stanford-Zimmergenosse, der es immerhin zum CIA-Agenten gebracht hat, die gesamte Datenbank der CIA und NSA und verschickt die einzig verbliebene Kopie in kodierter Form per E-Mail - an Chuck. Als der die Nachricht nichtsahnend öffnet, brennen sich die ultrageheimen Informationen in sein Unterbewusstsein und verändern auf einen Schlag sein Leben. Denn jetzt, da Chuck sämtliche Regierungsgeheimnisse in seinem Kopf hat, schwebt er rund um die Uhr in Gefahr. Damit die Daten nicht in falsche Hände geraten, schicken CIA und NSA ihre besten Leute: CIA-Agentin Sarah Walker (Yvonne Strahovski) und Major John Casey (Adam Baldwin) von der NSA sollen undercover auf Chuck aufpassen und sein gelegentlich aufblitzendes Wissen nutzen, um Bedrohungen der nationalen Sicherheit zu identifizieren und auszuschalten.